杜甫走后，李白在家大病了一场，将养了一个多月，才逐渐痊愈。时有县令窦薄华欲还西京，与李白告别。李白强扶病身，送他至尧祠和石门坝口道别。在送窦薄华的诗中，除了描写尧祠前石门坝的景色，李白还特别写道：“酒中乐酣宵向分，举觞酹尧尧可闻。何不令皋繇拥彗横八极，直上青天扫浮云！”（《鲁郡尧祠送窦明府薄华还西京》）这几句诗的意思是，朝中有许多小人在执掌朝纲，尧帝为什么不派皋繇拿着横扫八极的大扫帚，把青天上的浮云都一扫而尽呢。这分明是李白还念念不忘朝中的国事，对那些围绕在皇帝身边的奸佞小人十分愤恨。诗的最后四句：“尔向西秦我东越，暂向瀛洲访金阙。蓝田太白若可期，为余扫洒石上月。”是说你前去的是西秦的长安，而我却要暂往东越吴会去求仙学道了，你若在蓝田和太白山（实指长安）站稳了脚跟，不要忘了邀我李白前去月下喝酒啊。这最后一句，其言外之意就是，李白还是想回到长安，再入朝廷。这段时间里，李白的心情是十分矛盾的。一方面对朝廷十分想念：“客自长安来，还归长安去。狂风吹我心，西挂咸阳树。此情不可道，此别何时遇？望望不见君，连山起烟雾。”（《金乡送韦八之西京》）又如：“遥望长安日，不见长安人。长安宫阙九天上，此地曾经为近臣。一朝复一朝，发白心不改。屈平憔悴滞江潭，亭伯流离放辽海。”（《单父东楼，秋夜送族弟沈之秦》）从这两首诗中可以看到，李白自从离开长安之后，对长安、朝廷一直怀着思念之情。他还在诗中自比被流放在外的屈原和亭伯，真是身在江湖而心怀魏阙啊。
《长相思》一诗就充分地表达了李白离开长安，又对长安的思念之情：
长相思，在长安。
络纬秋啼金井阑，
微霜凄凄簟色寒。
孤灯不明思欲绝，
卷帷望月空长叹。
美人如花隔云端。
上有青冥之高天，
下有渌水之波澜。
天长路远魂飞苦，
梦魂不到关山难。
长相思，摧心肝。
这首诗约作于天宝年间李白被迫辞京还山以后。《长相思》属乐府《杂曲歌辞》，是以《长相思》为题的乐府诗，自刘宋以来有数十首，其中以李白这一首最为有名。
这首诗可分为前后两段。上半段是写一个单相思者的痛苦情状。“长相思，在长安”，开头二句，点明了诗人所相思的对象是在京城长安。“络纬”五句，写诗人所居之处和时间，是在一个寒秋的夜晚，蟋蟀悲鸣的井旁的屋子里，陪伴诗人的是凄凉的床席和昏暗的孤灯，他卷帘望着窗外的明月，发出悲叹。这是为什么呢？是因为他所思念的如花美人，像天上的月亮一样可望而不可即，可亲而不可近；即是说，在现实中，他所追求的心上人，与他如云泥相隔，是追求不到的。诗的下半段，是写既然现实上无法追到，那么就在梦中追求吧。“上有”四句，是写即使在梦中，也上有青冥高天之遥远，下有渌水波澜的阻隔，使他的梦魂处处受到“天长路远”的重重关山的阻隔，而到不了长安，其愿望在梦中也一样得不到实现。最后，诗人发出“长相思，摧心肝”这样令人撕心裂肺的绝望呼喊。
关于此诗的主题，有各种解说。或谓戍妇思夫之作，或谓自道相思之词，或谓贤者不遇之怨，或谓逐臣思君之词，各有胜解。王夫之云：“题中偏不欲显，象外偏令有余，一以为风度，一以为淋漓。呜呼，观止矣！”（《唐诗评选》卷一）道出了此诗的写作特点。但是大多数学者都认为，李白的这首诗不仅仅是一首情诗，而是一首像《楚辞》一样，以“香草美人”比喻君子贤人，以男女相思之情比喻李白君国之思和对理想的追求，有寄托和象征意义的诗。所以唐汝询所说的“此太白被放之后，心不忘君而作”（《唐诗解》卷十二），弘历所说的“贤者穷于不遇，而不敢忘君，斯忠厚之旨也。辞清意婉，妙于言情”（《唐宋诗醇》卷二）的观点，不一定全对，但还是有一定道理的。李白“凡所着述，言多讽兴”（李阳冰《草堂集序》），李白的这首诗就是如此。
李白不忘君国之余，另一方面，他也十分庆幸自己能够脱离长安和朝廷的压迫和排挤，回归自然和山林，去过不受约束的自由生活，做一个身心自主的自由人。最后，还是后一种思想占了上风。